永利国际注册网站自由体积达到最低值

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  玻璃化转变现象是非常复杂的,至今还没有比较完善的理论可以解释实验事实。现有的玻璃化转变理论包括:自由体积理论、热力学理论、动力学理论、模态耦合理论、固体模型理论等。每一种理论只能解决玻璃化转变中部分实验现象。自由体积理论最初由Fox和Flory提出来的,主要工作是由Turnbull和Cohen完成。自由体积理论认为:液体或固体的体积由两部分组成,一部分是被分子占据的体积,称为已占体积;另一部分是未被占据的体积,永利国际注册网站永利国际注册网站称为自由体积。后者以“空穴”的形式分散于整个物质之中,自由体积的存在为分子链通过转动和位移调整构象提供可能性。当高聚物冷却时,自由体积先逐渐减小,到达某一温度时,自由体积达到最低值,维持不变。此时,高聚物进入玻璃态。因而高聚物的玻璃态可视为等自由状态。

  自由体积理论采用一个参量——自由体积描述玻璃化转变过程中物性的变化,能够很好地解释玻璃化转变附近的粘度和热容随温度的变化关系。但是研究发现:淬火后高聚物,在Tg以下,自由体积随着放置时间延长而不断减小。这是自由体积理论的不足之处。

  玻璃化转变的热力学理论是Gibbs和DiMarzio在20世纪60年代末为解释聚合物玻璃化转变而提出的,简称为G-D理论。G-D理论认为:温度降低时,构象熵随着温度降低而减少,当构象熵降低至零时,物质发生玻璃化转变(构象熵随温度变化)。构象熵包括所有聚合物的构型、位置及取向。

  聚集态下高聚物的构象熵是很难计算的,想计算出高聚物的二级相变温度T2和玻璃化转变温度Tg是非常困难的。但是G-D理论成功地解释了高聚物玻璃化转变过程中的增塑剂效应、交联度等问题。

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